Rapid degradation of refractory organic pollutants by continuous ozonation in a micro-packed bed reactor

1. 文章信息

標(biāo)題：Rapid degradation of refractory organic pollutants by continuous ozonation in a micro-packed bed reactor

中文標(biāo)題：微填充床反應(yīng)器連續(xù)臭氧化快速降解難降解有機(jī)污染物

2. 文章鏈接

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2020.128621

3. 期刊信息

期刊名：Chemosphere Volume 270 , May 2021, 128621

4. 作者信息：Qiang Cao b c, Le Sang a, Jiacheng Tu a, Yushi Xiao b, Na Liu b c, Lidong Wu b, Jisong Zhang a

a.The State Key Lab of Chemical Engineering, Department of Chemical Engineering, Tsinghua University, Beijing, 100084, China

b.Key Laboratory of Control of Quality and Safety for Aquatic Products, Ministry of Agriculture, Chinese Academy of Fishery Sciences, Beijing, 100141, China

c.College of Food Science and Technology, Shanghai Ocean University, Shanghai, 201306, China

5.文中所用產(chǎn)品型號：3S-t3，3S-J5000

要點(diǎn)

?開發(fā)了一種基于μPBR的連續(xù)臭氧化系統(tǒng)，用于難降解有機(jī)污染物的快速降解。

?與大型反應(yīng)器相比，表觀降解速率常數(shù)提高了1-2個(gè)數(shù)量級。

?在71 s內(nèi)，μPBR對污染物和COD的去除率分別達(dá)到100%和70% ~ 80%。

?μPBR中較高的氣液傳質(zhì)可提高對污染物和COD的去除率。

摘要

近年來，微反應(yīng)器技術(shù)以其優(yōu)異的多相混合性能和較強(qiáng)的傳質(zhì)性能而備受關(guān)注。采用微填充床反應(yīng)器(μPBR)連續(xù)臭氧化系統(tǒng)，提高了臭氧的溶解速率，實(shí)現(xiàn)了對難降解有機(jī)污染物的快速高效降解?？疾炝艘毫髁俊饬髁?、初始pH、初始O3濃度和初始苯酚濃度對苯酚和化學(xué)需氧量(COD)去除率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在優(yōu)條件下，苯酚和COD的去除率分別為100.0%和86.4%。與大型反應(yīng)器相比，μPBR的表觀反應(yīng)速率常數(shù)提高了1 ~ 2個(gè)數(shù)量級。此外，在μPBR中臭氧化處理了一些典型的有機(jī)污染物(包括酚類、抗生素和染料)。在71 s內(nèi)，對有機(jī)污染物和COD的去除率分別達(dá)到100.0%和70.2% ~ 80.5%。在該連續(xù)處理系統(tǒng)中，未反應(yīng)臭氧100%轉(zhuǎn)化為氧氣，促進(jìn)了水生生態(tài)系統(tǒng)的健康發(fā)展。因此，這種基于μPBR的連續(xù)系統(tǒng)是一種快速高效處理難降解有機(jī)污染物的有前景的方法。

臭氧設(shè)備

微填充床反應(yīng)器連續(xù)臭氧化實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1所示。所有實(shí)驗(yàn)均在室溫(20℃)下進(jìn)行。臭氧由臭氧發(fā)生器(同林科技3S-T3)產(chǎn)生，供氧為純氧，氧的流量在100-200 mL min-1范圍內(nèi)，由浮子流量計(jì)(思連701HB-5)控制。在實(shí)驗(yàn)前后，還提供氮?dú)鈦韮艋麄€(gè)流動(dòng)系統(tǒng)。與反應(yīng)器平行的背壓調(diào)節(jié)器將壓力控制在0.2 ~ 1.0 bar之間，這是臭氧發(fā)生器的正常工作壓力。

這個(gè)背壓調(diào)節(jié)器也在臭氧發(fā)生器的臭氧分布中起作用。

經(jīng)過臭氧發(fā)生器后，臭氧-氧氣混合物被分成兩部分。

一部分通過臭氧質(zhì)量流量控制器(Sevenstar DO7-19B)以20-100 sccm的流速流入mPBR。

另一種通過背壓調(diào)節(jié)器流出系統(tǒng)，并通過臭氧破壞而被破壞。

臭氧監(jiān)測儀(同林科技3S-J5000)監(jiān)測氣相臭氧濃度。

在實(shí)驗(yàn)過程中，臭氧濃度范圍為30 ~ 130 mg l -1，取決于入口壓力、溫度和流量。在分區(qū)反應(yīng)之前，首先通過關(guān)閉反應(yīng)器入口來測量初始臭氧濃度(氣相)。

模型有機(jī)污染物通過柱塞泵(Peek 6000LDI-P)以0.4-2.0 mL min-1的流速輸送。

mPBR出口的氣液混合物被收集在一個(gè)帶塞的瓶子里，在這個(gè)瓶子里進(jìn)行氣相和液相的分離。未反應(yīng)臭氧由臭氧監(jiān)測儀測量，通過臭氧破壞部分破壞。

當(dāng)臭氧被破壞時(shí)，99.9%的臭氧轉(zhuǎn)化為氧氣(表S1)。采樣時(shí)，切換三通球閥采集液體樣品。

樣品采集后立即測量污染物和COD的去除率，與24h后測量的去除率變化不大，在1-2%的范圍內(nèi)。

因此，未反應(yīng)臭氧對污染物和COD的去除沒有影響。